引言:
吉林大学石油化工污染场地控制与修复技术国家地方联合工程实验室迟子芳教授课题组在改性硫化纳米零价铁去除水中污染物方面取得了重要进展。相关成果发表在Chemosphere(IF= 8.943)。论文题目为“Graphene oxide supported sulfidated nano zero-valent iron (S-nZVI@GO) for antimony removal: The role of active oxygen species and reaction mechanism”
论文首页及图片摘要
硫化纳米零价铁(S-nZVI)被用于去除废水中的各种污染物。但S-nZVI的稳定性和分散性差、电子转移效率低等因素限制了其应用。本文以氧化石墨烯(GO)为载体,成功合成了氧化石墨烯负载的硫化纳米零价铁(S-nZVI@GO)。S-nZVI@GO在好氧条件下表现出优异的锑(Sb)去除能力(96.7%),具有较高吸附量(Qmax= 311.75 mg/g)。在较宽的pH值(3-9)范围内,保持高去除率(超过90%)。更重要的是,S-nZVI@GO通过单电子途径激活水中的分子氧生成•O2-和H2O2,然后将三价锑(Sb(III))氧化为五价锑(Sb(V)),并通过协同吸附和共沉淀进一步分离。因此,S-nZVI@GO具有很好的Sb污染修复潜力。
图1 S-nZVI@GO的扫描电子显微镜(SEM)图像(a),EDS分析图(b),nZVI、S-nZVI和S-nZVI@GO的X射线衍射(XRD)图(c)
图2 S-nZVI在不同S/Fe质量比(a)和S-nZVI@GO在不同GO/S-nZVI质量比(S/Fe=0.286) (b)的去除性能;S-nZVI在不同S/Fe质量比(c)和S-nZVI@GO在不同GO/S-nZVI质量比(S/Fe=0.286) (d)的Sb去除动力学。(C0=20 mg/L, dosage=0.5 g/L, t=120min, pH=7, T=298K)
图3 S-nZVI@GO在好氧(a)和缺氧(b)条件下去除Sbtot、Sb(III)和Sb(V)的效率;好氧(c)和缺氧(d)条件下Fe(II)、Fe(III)和Fetot的浓度。(a)内的插图为水中溶解氧的变化。(C0=20 mg/L, dosage=0.5 g/L, t=120min, pH=7, T=298K)
图4 不同掩蔽剂对S-nZVI@GO去除Sb的影响(a);采用分光光度法在560 nm (b)和585 nm (c)下测定S-nZVI@GO反应体系中H2O2和•O2-的含量;DMPO自旋捕获•O2-(d)的EPR光谱。(C0=20 mg/L, dosage=0.5 g/L, t=120min, pH=7, T=298K)
图5 反应后S-nZVI@GO的X射线衍射(XRD)图
图6 S-nZVI@GO反应后的X射线光电子能谱(XPS)图(a) C1s;(b) O1s;(c) Fe2p;(d) S2p;(e)全谱;(f) Sb3d
图7 (a) S-nZVI@GO中的电子转移和可能的反应途径;(b) S-nZVI@GO单电子途径激活的分子氧降解Sb(III)的机理
文章信息:
Chi, Z., Ju, S., Liu, X., Sun, F., & Zhu, Y. (2022). Graphene oxide supported sulfidated nano zero-valent iron (S-nZVI@GO) for antimony removal: The role of active oxygen species and reaction mechanism. Chemosphere, 308, 136253.
文章链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0045653522027461